Optimization and coupling of perovskite nanocrystals with optical nanofibers for efficient integrated single-photon sources
Optimisation et couplage de nanocristaux de pérovskite avec des nanofibres optiques pour la réalisation de sources de photons uniques efficaces intégrées
Résumé
Achieving pure single-photon emission is essential for various quantum technologies, from optical quantum computing to quantum key distribution. Among solid-state quantum emitters, colloidal lead halide perovskite nanocrystals have gained significant attention owing to their unique structural and optical properties, rendering them appealing single-photon sources. However, their practical application has been hampered by environment-induced photo-emission instabilities. In this thesis, I explored several strategies to overcome these instabilities while preserving robust single-photon emission. My research involved the investigation of mixed-cations Cs1–xFAxPbBr3 colloidal nanocrystals, aiming to fine-tune the single-photon emission while enhancing photo-stability compared to conventional mixed-halide systems, such as CsPb(BrxI1-x)3. Then, I delved into the study of Zn-treated CsPbBr3 nanocrystals achieved through Zn2+ ion doping at the Pb-site, demonstrating significantly improved stability under dilution and illumination, as well as reduced blinking on a sub-millisecond timescale. The optimization of the photophysical properties of such perovskite nanocrystals opens promising avenues for their integration into nanophotonic systems designed for quantum technology applications. In my work, I present the first coupling of a single perovskite NC with a tapered optical nanofiber, demonstrating the proof of concept for a compact, integrated single photon source. To enhance the efficiency of such device, I explored the fabrication of plasmonic nanostructures directly on the nanofiber, employing a novel technique based on defocused electron beam induced deposition. I show that this fabrication method enables precise control over the composition, the location, and the shape of the nanostructures. These achievements are promising steps toward the realization of a compact and high-efficient integrated single photon device.
L’émission de photons uniques purs est essentielle pour plusieurs technologies quantiques, allant du calcule quantique optique à la cryptographie quantique. Parmi les émetteurs de photons uniques à l'état solide, les nanocristaux colloïdaux de pérovskite CsPbX3 ont suscité une attention considérable en raison de leurs propriétés structurales et optiques. Cependant, leur application pratique a été entravée par l’instabilité de la photo-émission.induite par la diluition et l’excitation optique. Dans cette thèse, j'ai exploré plusieurs stratégies pour éliminer ces instabilités tout en préservant une émission de photons uniques robuste. Ma recherche a porté sur l'étude de nanocristaux colloïdaux à cation mixte, du type Cs1–xFAxPbBr3, afin de contrôler la longueur d’onde d'émission de photons uniques tout en améliorant la photo-stabilité par rapport aux perovskites conventionnelles à anion mixte, du type CsPb(BrxI1-x)3. Ensuite, j'ai approfondi l'étude des nanocristaux CsPbBr3 dopés en ions Zn2+ au niveau du site Pb, démontrant une stabilité considérablement améliorée et en particulier une résistance accrue à la diluition et à l’excitation optique, ainsi qu'une forte réduction du clignotement, qui se produit dans ces émetteurs à une échelle de temps très courte (sub-milliseconde). L'optimisation des propriétés photo-physiques de ces nanocristaux de pérovskite ouvre des perspectives prometteuses pour leur intégration dans des systèmes nanophotoniques conçus pour des applications quantiques. Dans mon travail, j’ai réalisé le premier couplage d'un nanocristal unique de pérovskite avec une nanofibre optique effilée, premier pas vers source compacte et intégrée de photons uniques à température ambiante. Pour améliorer l'efficacité d'un tel dispositif, j'ai exploré la fabrication de nanostructures plasmoniques directement sur la nanofibre, en utilisant une nouvelle technique basée sur le dépôt induit par faisceau d'électrons defocalisé. Je montre que cette méthode de fabrication permet un contrôle précis de la composition, de l'emplacement et de la forme des nanostructures. Ces réalisations représentent des étapes prometteuses vers la réalisation d'un dispositif compact et hautement efficace de photons uniques intégrés.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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